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- 發(fā)布時間2017-09-28 17:55
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石墨烯作為一種獨特的二維單原子層碳片，擁有多種獨特的物理化學(xué)性質(zhì)，在許多技術(shù)領(lǐng)域都有很廣的應(yīng)用前景，而大規(guī)模生產(chǎn)高品質(zhì)石墨烯是廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵。目前，氧化石墨烯(GO)的剝離和還原已經(jīng)引起了廣泛關(guān)注，而常用還原方法需要的還原劑具有高危性并且能量消耗大。近來，微波輻射作為一種快捷的制備方法引起關(guān)注，但所需反應(yīng)時間較長。因此，開發(fā)一種快速批量制備高質(zhì)量石墨烯的新方法仍舊是必須的。
近期，復(fù)旦大學(xué)的徐宇曦團隊在已有微波照射還原剝離GO的基礎(chǔ)上進行優(yōu)化，設(shè)計了一種通用、環(huán)保、快速的催化微波方法。使用少量片狀石墨作為催化劑，可顯著促進微波剝離和還原，將反應(yīng)時間縮短至幾秒，且制備的微波催化剝離氧化石墨(CMEGO)具有超高比表面積(886m2/g)，大的C/O比例，低晶格缺陷和顯著的電導(dǎo)率(53180S/m)，以及優(yōu)異的溶劑分散性和加工性。這種微波催化過程的機理可能是由于具有高度擴展的π體系的片狀石墨粉可以有效地吸收微波作為感受器，并將能量傳遞給附近的氣體分子，使氣體分子被激活、產(chǎn)生等離子體，從而產(chǎn)生局部超高能環(huán)境，瞬間還原氧化石墨。
圖1. MEGO和CMEGO的合成過程
圖2.（a，b）MEGO的SEM圖。（c，d）CMEGO的SEM圖。（e，f）MEGO和CMEGO的TEM圖像和SAED圖案。（g，h）分別為MEGO和CMEGO樣品的HRTEM圖。
隨后作者研究了CMEGO或MEGO(沒有使用催化的微波剝離氧化石墨)在LIBs負極的應(yīng)用。CMEGO電極在首次充放電過程中分別表現(xiàn)出6088和 2952mAh/g的容量，庫侖效率為48.5％。在50次循環(huán)后顯示出2093mAh/g的超高可逆容量。相比之下，MEGO電極在第一個循環(huán)和50個循環(huán)后分別顯示出1204和932mAh/g的可逆容量。倍率性能，當電流密度為0.5, 1.0, 2.0, 5.0, 10.0, 20.0和30.0A/g時，CMEGO電極分別表現(xiàn)出2060, 1524, 1132, 785, 600, 553, 469mAh/g的可逆容量。然而，MEGO電極在相同的測試條件下分別表現(xiàn)出806, 612, 453, 308, 225, 209, 167mAh/g的可逆容量。即使在30.0A/g的超高電流密度下，CMEGO電極也能達到469mAh/g穩(wěn)定的可逆容量，這比MEGO電極(167mAh/g)高出近2倍，也高于之前獲得的其他石墨烯材料。當電流密度恢復(fù)到0.1A/g時，CMEGO可以恢復(fù)到2260mAh/g的可逆容量。在5A/g的高電流密度下循環(huán)1000次，CMEGO仍然可以提供高達740mAh/g的容量，容量保持率為91.4％。
圖3. LIB中CMEGO（a）和MEGO（b）的恒電流充電/放電曲線。（c）CMEGO和MEGO電極的循環(huán)性能和庫侖效率。（d）CMEGO和MEGO的倍率性能和循環(huán)性能。（e）在5.0A/g的高電流密度下，CMEGO電極的循環(huán)性能和庫侖效率。（f）CMEGO和MEGO電極Nyquist 圖。
CMEGO和MEGO在SIBs負極方面的應(yīng)用，在0.1A/g的電流密度下，CMEGO在首次循環(huán)和50個循環(huán)后分別提供了661和420mAh/g的可逆容量，遠高于MEGO的 312和200mAh/g。CMEGO電極在0.1, 0.5, 1, 2, 5, 10, 20, 30A/g電流密度下，分別表現(xiàn)出460, 375, 339, 261, 230, 195, 164, 148mAh/g的容量；當電流密度恢復(fù)到0.1A/g時，容量恢復(fù)到408mAh/g。相比之下，在相同的測試條件下，MEGO可逆容量分別只有270, 156, 116, 93, 75, 69, 65, 62mAh/g。CMEGO電極在5A/g 電流密度下1000次充放電后保持高達212mAh/g的容量，容量保持率為85.7％。CMEGO優(yōu)異的儲鈉性能歸因于其高的比表面積、短的鈉離子擴散途徑以及擴大的間距可促進鈉離子嵌入和吸附。
圖4. SIB中CMEGO（a）和MEGO（b）的恒電流充電/放電曲線。（c）CMEGO和MEGO在0.1A/g循環(huán)性能和庫侖效率。d）CMEGO和MEGO倍率性能和循環(huán)性能。（e）在5.0A/g的高電流密度下，CMEGO電極的循環(huán)性能和庫侖效率。（f）CMEGO和MEGO電極的Nyquist圖。
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